科学家造出全谱段白光激光器，或催生新型光谱学检测手段

近日，华南理工大学教授李志远团队成功造出一台全谱段白光激光器，其具备光斑明亮、光谱光滑且平坦、大脉冲能量的特点，能覆盖 300-5000nm 的紫外-可见-红外全光谱，单脉冲能量达到 0.54mJ。

这样一台全谱段白光激光器的面世，可用于构建全谱段的超快光谱学探测技术，有望将激光技术推至世界领先水平，从而更好地服务于前沿研究。

图 | 李志远（来源：李志远）

基于本次成果，课题组将进一步构建全谱段的超快光谱学探测设备，届时有望对物质内部多个波段中的物理、化学和生命过程开展超快的精密探测，从而实现高速摄谱的技术能力，进而用于开展二维材料、锂离子电池、化学催化等领域的研究。

本次研究中所涉及的光谱学技术，可以覆盖深紫外-可见波段的原子以及分子的电子跃迁吸收谱，也能覆盖近红外波段的半导体带间电子跃迁吸收谱、以及中红外波段的分子振动等。

借此可以打造一种崭新的光谱学检测手段，对于那些使用传统手段所无法揭示的新现象和新规律，本次新手段很有希望填补相关空白。

（来源：Light: Science & Applications）

鉴于光学波段的光子和物质的电磁相互作用强度以及灵敏度，远远超过 X 射线光子与物质原子核、以及内壳层电子的电磁相互作用。而且，即便是 1mJ 量级的全谱段白光飞秒脉冲激光的光子亮度，也远远超过目前同步辐射 X 射线光源的亮度。

“因此，全谱段白光激光器在物质科学和生命科学中所发挥的作用，也有望超过传统的同步辐射 X 射线光源。”李志远表示。

日前，相关论文以《强紫外-可见-红外全谱段激光器》 （Intense ultraviolet–visible–infrared full-spectrum laser）为题发在 Light: Science & Applications，华南理工大学博士生洪丽红是第一作者，华南理工大学李志远教授、中国科学院上海光学精密机械研究所（上海光机所）李儒新院士担任共同通讯 [7]。

图 | 相关论文（来源：Light: Science & Applications）

助力解决 Science 125 个待解难题之一

据介绍，作为一种崭新的激光光源，超宽带白光激光具有极宽带宽、高光谱平坦度、大脉冲能量、高峰值功率、高时空相干性等五大优点，能极大拓展激光技术的发展和应用范围。

而如何构建一台覆盖紫外-可见-红外波段的全谱段白光激光器，同时拥有高峰值功率和高脉冲能量，是一个极具挑战的宏大目标。

2020 年，Science 杂志将其列为 125 个前沿重大科学问题之一。主要原因在于，基于目前纯粹单一的激光器技术、二阶非线性变频技术、以及三阶非线性频率展宽技术，远不足以解决这一问题。

过去十年，李志远团队基于自主开发的啁啾结构非线性铌酸锂晶体，结合大脉冲能量、高峰值功率的飞秒脉冲激光泵浦，利用二阶和三阶非线性协同作用的原创性物理机制，提升了白光飞秒激光的转换效率、频谱带宽、脉冲能量、光谱平坦度等指标。

要想产生全谱段白光飞秒激光，需要达到两个先决条件：带宽超过一个光学倍频程的强泵浦飞秒激光光源，以及具有极大非线性频率上转换带宽的非线性晶体。

不过，要想同时满足上述两个条件并非易事。为此，课题组使用光学参量啁啾脉冲放大技术，以及使用由充气空心光纤、纯铌酸锂晶体材料和啁啾极化铌酸锂晶体组成的极宽带非线性变频模块，将飞秒激光技术、二阶非线性变频技术、三阶非线性频率展宽技术加以综合，研制了这款全谱段白光激光器。

其中，二阶和三阶非线性效应协同作用的原创性物理机制，是打造本次全谱段白光激光器的秘密。

上述机制的好处在于，能够清除二阶非线性或三阶非线性方案中所存在的输出光谱性能不佳的限制。

李志远表示：“全谱段白光激光有望成为激光技术发展历史上的一个里程碑，并能很好地回答 Science 杂志 2020 年的 125 个最前沿的科学问题，即人类能否造出与太阳光相似的非相干强激光。”

（来源：Light: Science & Applications）

让中国学界真正拥有属于自己的实验设备

多年来，学界一直渴望产生像太阳光一样的白光激光。紫外-可见-红外全谱段白光激光的产生，则一直是激光技术等待攻克的堡垒，也是李志远团队努力追求的目标。

十年来，该课题组历经 8 次阶段性成果的积累，才造出了上述全谱段白光激光器。

2014 年，该团队将啁啾调制的概念引入一维铌酸锂晶体的周期设计中。在可调谐近红外光源的帮助之下，设计出多个不同啁啾度的准相位匹配晶体，让二次、三次谐波产生的非线性过程的相位失配，能够在单个晶体中得到补偿，借此实现宽带可调谐三基色光源的同时输出，也拉开了课题组“白光激光”之梦的序幕。

2015 年，李志远让学生陈宝琴开展啁啾结构铌酸锂晶体中六次谐波产生的研究。在实验的关键阶段，李志远去现场看学生做实验，结果发现了又圆又白的激光束产生，这完全出乎意料之外。李志远觉察到这是一个“好东西”。

仔细分析之后，确定啁啾结构铌酸锂晶体产生了二到八次谐波。在一个固体材料中产生高次谐波，这是一个前所未有的科学发现，也让课题组开始树立“白光激光”的梦想。

随后，他们设计了啁啾结构非线性光子晶体，以中红外飞秒脉冲激光为泵浦源，在单块晶体中同时产生了超宽带二到八次谐波。其中，四到八次谐波形成 400-900nm 超宽带可见白光激光，其转换效率达到 18%。

2014 年和 2015 年的这两项工作表明：该团队自主研发的铌酸锂晶体二阶非线性方案，可以支持宽带二次谐波产生。同时，也能支持宽带二次谐波和三次谐波产生，甚至支持基于级联三波混频的高次谐波产生，最终可以实现超宽带可见白光激光的产生。

而要想产生全谱段白光飞秒激光，就需要继续深挖上述方案的潜能，以便满足产生全谱段激光所需要的苛刻条件：即泵浦激光脉冲带宽要足够宽，非线性晶体材料的准相位匹配带宽要足够大。

2018 年，课题组选用更高能量的近红外飞秒脉冲激光作为泵浦源，针对相关泵浦条件设计出一款啁啾结构铌酸锂晶体，这块晶体在不同偏振状态之下，均能同时产生二次谐波和三次谐波。

通过此他们首次发现了二阶和三阶非线性协同作用的新物理机制，并证明这一机制能够显著提升相关性能的指标。利用级联二次谐波和三次谐波方案，他们生成了 400-900nm 可见-近红外波段的可调谐白光激光，转换效率达到 30％。

这一发现，也促使他们去发现产生白光激光的更优路线，即基于二阶和三阶非线性协同作用产生超连续白光激光的方案。

在新路线的指导之下，他们设计出一块能同时产生二到十次谐波的宽带白光非线性晶体材料。针对这款白光非线性晶体材料，他们又采取 45μJ 脉冲能量的 3.6μm 中红外飞秒脉冲激光泵浦的设计方案，借此产生 25dB 带宽、覆盖 350-2500nm 的紫外-可见-红外超连续白光飞秒激光，单脉冲能量为 17μJ，转换效率为 37%。

在此基础之上，他们继续优化二阶非线性和三阶非线性协同效应。期间，该团队发现石英玻璃的三阶非线性效应远远优于铌酸锂晶体，而特殊设计的铌酸锂啁啾非线性光子晶体可以同时使用高达十二阶次的准相位匹配。

后来，他们利用 0.5mJ 的钛宝石飞秒脉冲激光器泵浦，来对熔融石英-啁啾极化铌酸锂晶体进行泵浦，最终实现 10dB 带宽覆盖 375-1200nm、20dB 带宽覆盖 350-1500nm 的超连续激光，单脉冲能量为 0.17mJ，转换效率为 34%。

前面提到，课题组期望实现的白光飞秒激光具有五个高指标。因此，在追求极宽带宽范围的同时，他们还得实现更大的脉冲能量、更高的光谱平坦度。

于是，该团队以高能量钛宝石主激光作为泵浦源，针对由熔融石英和啁啾极化铌酸锂晶体组成的级联光模块，对其整体非线性响应进行进一步的操纵，从而显著提高了白光飞秒激光的综合性能。

期间，他们利用 3mJ 脉冲能量的钛宝石飞秒激光泵浦，对石英-超宽带白光非线性晶体级联模块进行熔融，基于二阶和三阶非线性协同作用的高效超宽带二次谐波产生方案，实现了 mJ 量级、3dB 带宽覆盖 385-1080nm 的超宽带白光飞秒激光。

此外，自 2018 年起课题组联合一家外部公司研制了 3mJ/50 fs/1 kHz 钛宝石飞秒激光器，实现了相关仪器的国产替代。并以此作为泵浦源，和白光非线性变频模块加以结合，从而形成了成熟高效的白光飞秒激光生成方案，借此造出一款白光飞秒激光整机设备。

以上成果也促使他们进一步思考：如何产生覆盖一到十次谐波的全谱段白光激光？

为此，他们与上海光机所李儒新院士团队合作，提出一款非线性级联装置。这种装置可以满足以下两个条件：一个较强的带宽达到光学倍频的中红外泵浦激光光源；以及一个具有极大非线性频率上转换带宽的非线性晶体。

随后，他们基于光学参量啁啾脉冲放大技术，研制出一种中红外飞秒脉冲激光器，它具有 3.5mJ、3.9μm 中心波长，可以起到泵浦激光光源的作用。

接着，基于宽带二阶和三阶非线性变频模块，他们获得了光谱范围 25dB 带宽、覆盖 300-5000nm 的全谱段超连续白光飞秒激光。

“至此，我们欣喜地发现借助强中红外飞秒激光作为泵浦源已经成功走通了全谱段白光激光产生的道路。”李志远表示。

（来源：Light: Science & Applications）

总的来说，课题组已经实现了“三高”型白光飞秒激光：大单脉冲能量（第一高）、300-5000nm 的频谱宽度（第二高）、高光谱的平坦度（第三高），基本涵盖了铌酸锂晶体的全部透光范围。

接下来，他们将继续与李儒新院士团队合作，朝向更高目标前进，力争实现深紫外-紫外-可见-近红外-中红外-远红外的“三高”全谱段白光飞秒激光。

假如可以实现，就能建造比拟同步辐射光源、以及自由电子激光光学波段的全谱段超连续激光光源。“届时，相信我们中国科学界将拥有属于真正自己的研究物质科学和生命科学的实验设备。”李志远最后表示。

参考资料：

1.Baoqin Chen, Mingliang Ren, Rongjuan Liu, Yan Sheng, Boqin Ma, Chao Zhang, and Zhi-Yuan Li*, Simultaneous broadband generation of second and third harmonics from chirped nonlinear photonic crystals, Light Sci. Appl. 3, e189（2014）.

2.Baoqin Chen, Chao Zhang, Chenyang Hu, Rongjuan Liu, and Zhi-Yuan Li*, High-Efficiency Broadband High-Harmonic Generation from a Single Quasi-Phase-Matching Nonlinear Crystal, Phys. Rev. Lett. 115, 083502（2015）.

3.Baoqin Chen, Lihong Hong, Chenyang Hu, and Zhi-Yuan Li*, White laser realized via synergic second- and third-order nonlinearities, Research 2021, 1539730（2021）.

4.Lihong Hong, Chenyang Hu, Yuanyuan Liu, Huijun He, Liqiang Liu, Zhiyi Wei, and Zhi-Yuan Li*, 350-2500 nm supercontinuum white laser enabled by synergic high-harmonic generation and self-phase modulation, PhotoniX 4, 11（2023）.

5.Mingzhou Li, Lihong Hong, and Zhi-Yuan Li*, Intense two-octave ultraviolet-visible-infrared supercontinuum laser via high-efficiency one-octave second-harmonic generation, Research 2022, 9871729（2022）.

6.Lihong Hong, Haiyao Yang, Liqiang Liu, Mingzhou Li, Yuanyuan Liu, Baoqin Chen, Huakang Yu, Wenbo Ju, and Zhi-Yuan Li*, Intense and superflat white laser with 700 nm 3dB bandwidth and 1 mJ pulse energy enabling single-shot femtosecond-pulse-laser spectroscopy, Research 6, 0210（2023）.

7.Lihong Hong, Liqiang Liu, Yuanyuan Liu, Junyu Qian, Renyu Feng, Wenkai Li, Yanyan Li, Yujie Peng, Yuxin Leng, Ruxin Li*, and Zhi-Yuan Li*, Intense ultraviolet-visible-infrared full-spectrum laser, Light Sci. Appl. 12, 199（2023）.

中科大团队开发新型暖白光LED，最大发光效率接近理论水平

目前，发光二极管（light-emitting diode，LED）已发展成为应用广泛的照明器件。与传统的白炽灯相比，它具备节能、亮度高、光效好、光谱的可变性强等诸多优势。

一般情况下，LED 照明灯大多是通过蓝光芯片和黄色荧光粉结合来实现的，但所带来的蓝光光谱过强，会给视力、生理变化等方面带来不利影响。因此，基于面向未来、健康高效的固态照明发展需求，该领域的科学家们正在针对该技术开展进一步探究。

通过溶液处理方法加工而成的 LED，因具有较为简单的制造工艺，被看作是下一代规模化固态照明技术发展的关键。

其中，基于碘化亚铜杂化团簇制备的 LED，更是因为材料来源丰富、发光效率高、生物毒性低等优点，而得到科学家们的重点关注。

即便如此，此类 LED 的发展依然受到了如下几个方面的制约，包括碘化亚铜团簇在溶液中的可加工性和兼容性较差，以及作为 LED 发射层的薄膜质量过低导致器件性能不佳等。

为了解决上述问题，来自中国科学技术大学的研究团队采用溶液加工法，制备了一种暖白光 LED。新型碘化亚铜杂化团簇，则是其中的关键设计。

在制备过程中，课题组成员使用二苯基-2-吡啶膦作为桥接配体、三（3-甲基苯基）膦作为溶解度增强基团，能够在极性溶剂二甲基甲酰胺中，显示出很高的结构稳定性和溶解度，并进一步得到了表面粗糙度为 0.22 纳米的溶液加工薄膜。

他们把该薄膜用于 LED 的发射层中，制备出最大外量子效率达 19.1%、最高亮度超过 40000cd m-2，以及最高使用寿命达到 232 小时的暖白光 LED 器件。

“我们做出的发光器件的发光效率接近理论水平。同时，与此前报道的同类发光器件相比，也属于第一梯队。”中国科学技术大学姚宏斌教授表示。

在此基础上，该课题组还利用工作面积为 36cm2 的高质量溶液加工薄膜，制备亮度高达~60000cd m-2 的大面积均匀暖白光 LED。这也充分展示了基于新型碘化亚铜杂化团簇的 LED，在固态照明、面板显示等领域的应用潜力。

图丨新型碘化亚铜杂化团簇 LED 的制造工艺和特性（来源：Nature Photonics）

近日，相关论文以《基于铜-碘化物杂化团簇的高效暖白色发光二极管》（High efficiency warm-white light-emitting diodes based on copper–iodide clusters）为题在 Nature Photonics 上发表[1]。

图丨相关论文（来源：Nature Photonics）

中国科学技术大学王晶晶博士、博士研究生冯力喆、硕士研究生师广益和杨俊楠博士为该论文的共同第一作者，姚宏斌担任该论文的通讯作者。

图丨团队合照（来源：姚宏斌）

据介绍，早在 2018 年，姚宏斌便带领团队开启了关于碘化亚铜杂化团簇材料的相关探索。

他们研究了许多该材料的新设计，发现其中存在一个很大的问题，即材料在溶解到二甲基甲酰胺溶剂中时会发生破坏，导致无法顺利得到初始的团簇发光材料。

“后来我们发现通过一些双核结构，再结合侧链配体和二甲基甲酰胺溶剂之间相容性较高的特性，能够保证材料在正常溶解的同时，结构不被破坏，进而设计出可以稳定存在的团簇，并得到具有高发光效率的平整薄膜。”姚宏斌解释道。

如上所说，该团队制备出的暖白光 LED 在发光效率和亮度上均具备显著优势。不过，需要说明的是，该器件的使用寿命距离实际应用还有很长一段距离。

姚宏斌表示：“我们器件的使用寿命是几百个小时，但落实到真正应用中需要达到十万小时甚至百万小时。

要想朝着这个方向迈进，实现有用的健康照明，必须解决的问题还有很多，不仅仅包括发光体，还要考虑传输层和界面的相互作用，而这也是课题组接下来的研究重点。”

事实上，除了涉及到电致发光的该项研究，该课题组还在相同的材料体系中，发展了许多其他类型的材料应用。

比如，利用该材料制备太阳能聚光器，能将吸收到的紫外光转化成可见光，并传输到太阳能电池上进行发电。又或者是，利用该材料替代荧光材料，以制备防伪材料和紫外光保护膜等。

课题组成员对于在该材料体系中能够取得目前的进展感到非常欣慰，同时也希望继续向前推进，以开辟更多新的应用场景。

参考资料：

1. Wang, JJ., Feng, LZ., Shi, G. et al. High efficiency warm-white light-emitting diodes based on copper–iodide clusters. Nature Photonics (2023). https://doi.org/10.1038/s41566-023-01340-8

运营/排版：何晨龙

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